V posledných rokoch sa pri mene Angelina Jolie objavuje najmä meno jej expartnera, herca Brada Pitta. Ich vášnivá láska začala v roku 2005 pri natáčaní filmu Pán a pani Smithovci, kedy bol Brad ženatý s Jennifer Aniston. Ani to však dvojici nezabránilo v tom, aby spolu začali randiť a už o pár mesiacov na to sa stali hollywoodskym párom snov. Ich fotky sa objavili na titulkách najznámejších magazínov a netrvalo dlho, keď sa pár odhodlal k dôležitým krokom - splodeniu vlastných detí a adoptovaní dvoch ďalších.
Aj keď ich spolunažívanie trvalo pomerne dlho, svoje áno si povedali až v roku 2014. O päť rokov na to však definitívne súd dvojicu rozviedol a do dnešného dňa sa súdia nielen o majetok, ale najmä o právo vidieť a starať sa o deti. Angelina totiž odmieta pristúpiť na Bradov návrh a neželá si, aby s nimi otec trávil čas osamote. Zdôvodnila to jeho nevhodným, agresívnym správaním.
Momentálne po boku herečky nie je nikto nový a Angelina sa sústredí výhradne na svoje deti. Ako však v minulosti priznala, nezameriava sa len na mužov. ,,Keď som mala 20, zamilovala som sa do ženy. Hovorím o bisexualite otvorene pretože chcem, aby ľudia vedeli, že som bola so ženou. Rozprávala som o tom, pretože to bolo nádherné a ľudia by mali vedieť, že tá skúsenosť bola skutočne reálna,'' prezradila Angelina.
O tejto skúsenosti porozprávala aj magazínu OK. ,,V minulosti som ženy milovala a aj som s nimi spávala. Myslím si, že ak chcete milovať a uspokojiť ženu a ste ženou, nejako to ide samo,'' otvorene uviedla a dodala, že sama mala crush na svoju kolegyňu Michelle Pfeiffer. Dnes sa považuje za bisexuálku a svoju orientáciu netají, práve naopak.